Biara Salib Selatan, tempat Rin dan Yukio dibesarkan, diserang oleh penyerang misterius. Penyerang bertopeng itu melarikan diri sambil meninggalkan kata-kata samar: "Aku tidak akan pernah memaafkan siapa pun yang berhubungan dengan Setan."
Gerombolan iblis keluar dari Gerbang Gehenna! Dan para penyusup dari "Dunia Kosong" ini sekarang menyerang orang-orang di Kota Akademi True Cross tanpa pandang bulu! Sementara itu, di atap gedung sekolah, Rin telah diselamatkan oleh Suguro dan Shiemi dan mulai sadar. Yang dilihat Rin saat dia terbangun adalah...
Suguro berjuang untuk menjadi pengusir setan agar ia dapat memulihkan kuil keluarganya di Kyoto, dan sekelas dengan Rin yang pemalas sangatlah tidak bisa di tolerir.
Rin, Shima, dan Izumo bertemu seorang anak laki-laki bernama Yohei dan mengetahui tentang "Iblis Laut Dalam" yang telah membunuh ayahnya.
Ernst berencana untuk memanggil Gerbang Gehenna dengan menggunakan darah Rin, putra Setan. Demi melindungi kakak laki-lakinya yang terluka, Yukio menawarkan diri untuk menggantikannya.