Rin tengah menjalani pelatihan saat seekor iblis raksasa mirip burung bernama Gufu menyerbunya! Semua anggota Sekolah Persiapan dikirim untuk menyelidiki bagaimana iblis itu menyusup ke akademi.
Rin dan Yukio, bergabung dengan Shura dan Angel, menyerang gerbang tersebut, tetapi itu adalah pertempuran yang berat melawan kekuatan Setan yang luar biasa.
Ketika Yukio menangani sebuah kasus, Rin ikut bersamanya ke Toko Perlengkapan Pengusiran Setan. Di sana, ia bertemu Shiemi, seorang gadis dengan kaki yang sakit, yang sedang merawat kebunnya.
Ketika seorang Familiar Knights of the True Cross mengamuk, Yukio pun ditugaskan untuk menghadapi krisis tersebut.
Penyerang telah melarikan diri, tetapi kasus penyerangan biara tersebut mulai mereda. Tepat saat itu, seorang pria tua yang menyebut dirinya Ernst muncul di hadapan Yukio.